【科学网】生物质热化学过程氮组分演化与源端调控获进展

  

  10月15日,记者从中国科学院广州地球化学研究所获悉,近两年来,该所研究员王新明团队的詹昊博士及其合作者庄修政博士等人,聚焦氮组分含量较高的农业和工业生物质,解析了生物质热化学过程氮组分的演化与源端调控。相关研究发表于《化学工程》《清洁生产》《燃料》《燃料过程技术》,并获授权国家发明专利1项和实用新型专利1项。

  目前,大气活性氮(NH3、NOx等)在影响大气环境变化、生态系统演化和公共健康安全等方面扮演日趋重要的角色。“生物质燃烧”是大气活性氮的重要来源之一。研究生物质(特别是富氮含量种类)有边界燃烧过程燃料氮到大气活性氮的转化和调控,对指导生物质能清洁利用和大气活性氮区域循环演化均具有重要现实意义。

  詹昊表示,燃烧过程大气活性氮的形成和演化与脱挥发分阶段燃料氮的分布、氧化阶段挥发分氮和半焦氮的转化因素相关。综合考虑生物质燃料属性、燃烧供热规模、末端处理投入等现实因素,对生物质而言,特别是富氮生物质,研究基于燃烧前降氮的大气活性氮控排机制和手段更为直接,也有必要。

  基于上述背景,研究人员聚焦在氮组分含量较高的农业和工业生物质,关注于与热能利用密切相关的热化学过程,对过程氮组分的演化和调控,进行了一系列研究,在源端(燃烧前)控氮思路方面取得一些新认识:

  一是,定位于热化学的基础——热解过程,解析了典型农业和工业生物质源于燃料氮转化的大气活性氮组分形成机理,明确了各组分的来源路径。NH3和HCN既是热解过程的主要大气活性氮组分,也是后续燃烧NOx的关键前体物,过程总产率水平在20~45 wt.%范围,取决于生物质燃料氮类型(以胺、蛋白质有机氮和无机氮为体系)的热稳定性,也与热解不同阶段的过程参数条件相关。

  二是,基于形成机理,探讨了干湿碳化预处理-热解联用手段,对燃料氮到大气活性氮组分转化的调控能力。发现相比直接热解,经干湿碳化后再热解,通过碳化预处理对燃料氮官能团的去除和稳定机制,可调控热解进程中两阶段大气活性氮组分形成路径的强度,从而有效降低燃料氮到大气活性氮的转化。进而提出分级热转化制备低氮高值燃料(燃气和炭)的技术路线。

  三是,基于形成机理,针对特定种类的富氮工业生物质(废弃人造板),通过综述热解过程各相氮组分特征及性能规律,提出燃料氮向固液相氮富集,进而调控其向气相氮转化的研究思路。通过进一步的热转化研究发现:废弃人造板组分由于热稳定性差异,使三相产物之于选择性热解呈现特征化规律,体现在三相氮组分上。气相氮为大气活性氮组分,通过干法碳化预处理可有效去除;固相氮组分(杂环氮)使固相产物呈现价值化潜力,表现出良好的吸附和电化学性能。

  研究人员依据多类碳化方式相关试验结果,提出了一种由废弃人造板制备富氮活性炭材料的方法,通过燃料氮组分价值化利用,是实现生物质热化学过程氮组分源端调控的新颖方式。该方法制备的富氮活性炭氮保留率可高达90%以上,比表面积可至1500~1800 m2/g,对苯酚的吸附能力为500~700 mg/g,制成电极后其比电容为250~280 F/g。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2019.117706 

  https://doi.org/10.1016/j.fuel.2019.05.122

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124727

  https://doi.org/10.1016/j.fuproc.2020.106462

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